不同钝化剂对镉污染稻田的修复效果比较

刘志豪，胡宇聪，张家鹏，高大林，张国漪，鲁洪娟; LIU Zhihao; HU Yucong; ZHANG Jiapeng; GAO Dalin; ZHANG Guoyi; LU Hongjuan

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张家鹏
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高大林
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鲁洪娟
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农田生态保育与污染防控安徽省重点实验室/安徽农业大学资源与环境学院，合肥 230036

中图分类号： X53； S511

最近更新：2024-06-05

DOI：10.13300/j.cnki.hnlkxb.2024.03.018

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摘要

为农田土壤修复筛选合适的镉钝化剂，通过盆栽试验，设置10个钝化剂处理：T1（矿石、纳米生物炭等）、T2（生石灰）、T3（牡蛎壳等）、T4（CaO）、T5（硅钙肥）、T6（羊粪有机肥）、T7（枯草芽孢杆菌等）、T8（猪粪有机肥）、T9（牡蛎壳）及T10（微生物等），比较研究10种钝化剂对镉污染稻田的修复效果及水稻生长的影响。结果显示，钝化剂可以提高稻田土壤的pH，并改变土壤镉的赋存形态。各处理土壤可交换态镉含量较对照下降4.6%~44.8%，其中T8（44.8%）、T6（36%）、T1（31.15%）、T10（28.4%）下降幅度较大；碳酸盐结合态含量上升；铁锰氧化物结合态及有机物结合态的含量变化不明显；残渣态镉的比例呈现上升趋势，T6处理上升幅度最大，较CK增加53.85%。各钝化剂处理水稻籽粒生物量增加5.75%~25.30%。水稻籽粒、稻壳和秸秆的Cd含量呈现秸秆>籽粒>稻壳的规律，籽粒镉含量在0.068~0.254 mg/kg，T2（0.152 mg/kg）、T5（0.143 mg/kg）、T6（0.088 mg/kg）、T7（0.126 mg/kg）、T8（0.072 mg/kg）、T9（0.068 mg/kg）和T10（0.071 mg/kg）7个钝化剂处理低于国家限量标准（0.2 mg/kg），其中T6、T8、T9、T10籽粒镉含量较CK分别下降了61.90%、68.83%、70.56%、69.26%，降幅较大。综合土壤镉形态转化、水稻生物量和籽粒镉含量来看，钝化效果较好的是T2（生石灰）、T6（羊粪有机肥）和T8（猪粪有机肥）处理。

关键词

镉污染; 钝化剂; 土壤修复; 镉形态; 水稻

工矿企业的发展和农用化学品用量的递增使得大量重金属，尤其是镉（Cd）进入了农田。2014年国家环境保护部与国土资源部联合发布的《全国土壤污染状况调查公报》（https：//www.gov.cn/foot/2014-04/17/content_2661768.htm）显示，我国土壤中镉污染物点位超标率为7.0%，约有34%的农田土壤存在不同程度的镉污染问题，导致每年粮食产量直接减少约100亿kg。水稻是我国主要的粮食作物之一，由于水稻对镉的生理耐受性和积累能力均较强^［

1-2］，导致稻田镉污染状况尤为严重，污染面积达1.27万hm²，我国几大主要粮食产区的稻米镉超标率达10.3%，直接威胁着粮食安全和人类健康^{［参考文献 3-4}3-4］，稻田镉污染问题成为土壤重金属污染与防治的重中之重^{［参考文献 5-6}5-6］。

目前镉污染土壤治理方法分为物理修复法、化学修复法、生物修复法等^［

7-8］。原位钝化技术因操作简便、方法高效、能实现边生产边修复等优点，是农田镉污染治理较为有效和实用的策略之一^{［参考文献 9-10}9-10］。原位钝化技术指向土壤中添加钝化材料，通过改变土壤pH值、氧化还原电位和根际微生物反应等条件，对镉进行吸附、沉淀、络合、离子交换和氧化还原等反应，改变镉的赋存形态，降低镉的生物有效性和迁移性，-常见的化学钝化材料有金属及其氧化物、含硫物质、含磷物质、硅钙物质、黏土矿物、有机物料、生物炭等^{［参考文献 13-15}13-15］。由于镉钝化剂种类多样，修复效果存在一定差异性，本研究采用土壤盆栽试验，选用不同地区所优选的10种镉钝化剂，比较它们在镉污染稻田上的修复效果，分析镉在水稻籽粒、稻壳和秸秆中的分布、积累规律，旨在筛选出适合镉污染稻田的钝化剂，为镉钝化剂应用于农田土壤修复提供参考，并为耕地农田重金属污染治理及安全利用提供方案。

1 材料与方法

1.1 供试土壤

取自某矿区附近的镉污染稻田表层（0~20 cm）土壤，将杂质剔除、混匀，自然风干，过筛，测定土壤基本性质为：pH（m_水∶m_土=2.5∶1）6.82，有机质29.18 g/kg 、全氮1.83 g/kg、全磷0.57 g/kg、全钾19.16 g/kg、碱解氮161.55 mg/kg、速效钾140.00 mg/kg、有效磷8.20 mg/kg，总镉含量为4.70 mg/kg（有效态0.91 mg/kg），超过农用地土壤污染风险管制值（3.0 mg/kg）。

1.2 水稻育苗试验

供试水稻品种为两优8106，是安徽荃银高新种业有限公司育成的籼型两系杂交水稻品种。

水稻种子消毒、漂洗，去离子水中冲洗、浸泡后，悬浮于尼龙纱网上发芽。幼苗萌发后，置于Kimura营养液培养30 d。光源为阳光，光照时间为（13.5±0.03） h，环境平均温度是24 ℃，平均湿度是60%。为补充水稻生长所需的水分和养分，每隔5 d更换1次营养液，共更换6次。其中前2周使用1/4浓度营养液，第3周使用1/2浓度营养液，之后使用全营养液。

1.3 盆栽试验

采用10种钝化剂进行盆栽模拟试验，同时设置对照（CK），每个处理重复3次，共33盆，不同钝化剂材料组成见表1。每盆加入磨细后的风干土2 kg，钝化剂的添加量为土壤质量的0.80%，即16 g/盆（其中T10为1.2 mL/盆）。每盆加入基肥为N（尿素）0.60 g/kg、P₂O₅（过磷酸钙）0.2 g/kg、K₂O（氯化钾）0.60 g/kg。

表1 钝化剂主要成分

Table 1 Main components of the passivators

处理 Treatment	主要材料 Main materials	处理 Treatment	主要材料 Main materials
T1	矿石、纳米生物炭等	T6	羊粪有机肥
T2	生石灰	T7	枯草芽孢杆菌、胶冻样类芽孢杆菌
T3	牡蛎壳、石灰石、矿源腐殖酸甜叶菊渣	T8	猪粪有机肥
T4	CaO	T9	牡蛎壳
T5	硅钙肥	T10	微生物、菌类、玉米淀粉、氯化钠、蛋白胨

土壤加入钝化剂和基肥后，按m_水∶m_土=2.5∶1加入去离子水，模拟水稻土田间水分状况，保持淹水状态培养1周，之后移入培育好的水稻幼苗。水稻生长过程中及时防治病虫害并除草。

1.4 测定项目与方法

分别于水稻生长的分蘖期（移栽后15~20 d）、孕穗期（移栽后30 d左右）、抽穗期（水稻穗随茎秆生长而伸出顶部叶）、成熟期采用三点法取0~20 cm表层土样，自然风干、研磨、过筛，测定土壤pH和镉形态。其中土壤pH用酸度计测定（m_水∶m_土=2.5∶1）。土壤总镉依据GB/T 17141-1997《土壤质量铅、镉的测定石墨烯原子吸收分光光度法》测定。土壤镉形态采用Tessier连续提取法进行提取测定^［

16］。

水稻收获后，分成籽粒、稻壳、秸秆3部分并测定鲜质量，杀青后烘干至恒质量，测定并记录不同部位干质量及镉含量。水稻秸秆、稻壳、籽粒中的镉根据GB 5009.15-2014《食品安全国家标准食品中镉的测定》测定。

1.5 数据统计与分析

使用WPS Office和SPSS19软件进行数据处理与统计分析，使用单因素方差分析多重比较确定处理间的统计学差异，所有数据均为3次重复测定结果的平均值，并用Excel作图。

2 结果与分析

2.1 施用钝化剂对水稻不同生育期土壤镉形态分布的影响

1）分蘖期。由图1可见，水稻处于分蘖期时，与CK相比，加入钝化剂后土壤可交换态镉含量较CK下降4.30~11.00百分点。各钝化剂处理中土壤可交换态镉含量下降幅度最大的是T10处理，下降幅度最小的是T7，均未达到差异显著水平。各钝化剂处理碳酸盐结合态镉下降26.18%~30.98%，其中T3、T4、T10处理与CK差异显著（P<0.05）。土壤铁锰氧化物结合态镉含量变化不显著。各处理有机结合态镉含量均低于CK，除T2和T7之外的处理与CK相比均差异显著（P<0.05）。残渣态镉含量较对照增加了9.67%~42.97%，其中T2处理的增加趋势最大，与CK相比差异显著（P<0.05）。总之，钝化剂的加入促进了水稻分蘖期土壤中的镉由可交换态、碳酸盐结合态、有机结合态转化为残渣态。

图1 分蘖期土壤Cd形态分布

Fig.1 Forms distribution of soil Cd during tillering stage

2）孕穗期。由图2可见，孕穗期时，钝化剂处理的土壤交换态镉含量较对照下降0.02%~22.90%，但差异不显著。各处理碳酸盐结合态镉、铁锰氧化态镉和有机结合态镉含量差异性均不显著。与CK相对比，残渣态镉含量除T8、T9处理外，其他处理较对照均存在不同程度上升，但均不存在显著差异。总之，钝化剂的加入促进了孕穗期土壤镉由交换态向残渣态转化。

图2 孕穗期土壤Cd形态分布

Fig.2 Forms distribution of soil Cd during the booting period

3）抽穗期。图3显示，水稻抽穗期时，各钝化剂处理土壤可交换态镉含量较对照下降0.99%~44.75%，其中T8处理降幅最大，与CK相比差异显著（P<0.05）。碳酸盐结合态镉和有机态镉含量变化不明显。铁锰氧化物结合态镉含量变化不一，T7、T9较对照有所增高，其他处理均呈现不同程度下降趋势。各钝化剂处理土壤的残渣态镉含量均呈现上升趋势，但处理间无显著差异。总之，钝化剂的加入促进了水稻抽穗期土壤中的镉由可交换态向其他形态尤其是残渣态进行转化。

图3 抽穗期土壤Cd形态分布

Fig.3 Forms distribution of soil Cd during the heading stage

4）成熟期。由图4可见，除T7、T8之外，各钝化剂处理土壤中的交换态镉含量均呈下降趋势，下降幅度为3.95%~31.15%，其中T1与CK相比差异显著（P<0.05）。除T1和T4处理外，其他钝化剂处理土壤的碳酸盐结合态镉含量均显著高于对照（P<0.05）。各处理中铁锰氧化物结合态镉的含量与CK相比变化规律不明显。残渣态镉含量呈现上升趋势，上升幅度为2.56%~53.85%，T3、T4、T6、T8、T10与CK相比均差异显著（P<0.05）。表明钝化剂的加入促进了水稻成熟期土壤中的镉由可交换态转化为其他形态，尤其是碳酸盐结合态和残渣态。

图4 成熟期土壤Cd形态分布

Fig.4 Forms distribution of soil Cd during the maturity stage

2.2 施用钝化剂对水稻不同生育期土壤pH的影响

由表2可见，在施用钝化剂后，各处理土壤的pH较对照均出现不同程度升高，其中T8处理pH上升最为显著，其次是T2和T6处理。与CK相比，各钝化剂处理土壤pH分蘖期、孕穗期、抽穗期、成熟期分别提高0.17~0.64、0.23~1.13、0.13~1.02和0.48~1.30个pH单位。除抽穗期T1处理外，加入钝化剂后的处理，各时期土壤pH均显著高于CK（P<0.05）。

表2 不同钝化剂对水稻生长各时期土壤pH的影响

Table 2 Effects of different passivators on soil pH at different growth stages of rice

处理 Treatment	分蘖期 Tillering stage	孕穗期 Booting period	抽穗期 Heading stage	成熟期 Maturity stage
CK	6.81±0.02e	6.86±0.04d	7.02±0.05d	6.84±0.05d
T1	7.08±0.12cd	7.10±0.06c	7.15±0.29cd	7.43±0.07bc
T2	7.32±0.07ab	7.43±0.09b	7.35±0.08bc	7.56±0.08b
T3	6.98±0.05d	7.19±0.12c	7.40±0.16bc	7.43±0.15bc
T4	7.12±0.03cd	7.23±0.05c	7.52±0.03b	7.51±0.06b
T5	7.07±0.09cd	7.19±0.06c	7.60±0.02b	7.32±0.04c
T6	7.20±0.04bc	7.20±0.06c	7.62±0.25b	7.56±0.04b
T7	7.10±0.08cd	7.09±0.11c	7.56±0.09b	7.41±0.12bc
T8	7.45±0.06a	7.99±0.04a	8.24±0.13a	8.14±0.06a
T9	7.05±0.07cd	7.14±0.02c	7.56±0.25b	7.44±0.18bc
T10	7.07±0.08cd	7.11±0.07c	7.42±0.21bc	7.46±0.07bc

注：同列不同小写字母代表不同处理间差异显著（P<0.05）。下同。 Note：Different lowercase letters after the same data in the same columns indicate significant differences（P<0.05）.The same as below.

2.3 施用钝化剂对水稻生物量的影响

如图5所示，各钝化剂处理的籽粒干质量较对照增加5.75%~25.30%，其中T6、T8和T10处理显著高于对照（P<0.05）。稻壳生物量较对照提高了10.58%~42.91%，其中T1、T8、T10处理与对照差异显著（P<0.05）。T1处理的水稻秸秆生物量较对照增加38.22%，差异显著（P<0.05），其他处理的秸秆生物量与对照无显著差异。

图5 成熟期不同钝化剂处理下水稻籽粒（A）、稻壳（B）和秸秆（C）干质量

Fig.5 Dry mass of seeds（A ），husk（B） and straw（C） of rice at maturity stage under different passivators

柱子上不同小写字母代表不同处理间差异显著（P<0.05）。下同。 Note：Different lowercase letters in the same column indicate significant differences（P<0.05）.The same as beolw.

2.4 施用钝化剂对水稻不同部位吸收、积累镉的影响

1）施用钝化剂对水稻籽粒、稻壳、秸秆镉含量的影响。由表3可以看出，水稻籽粒、稻壳和秸秆的Cd含量呈现秸秆>籽粒>稻壳的规律，籽粒镉含量在0.068~0.254 mg/kg，其中T2（0.152 mg/kg）、T5（0.143 mg/kg）、T6（0.088 mg/kg）、T7（0.126 mg/kg）、T8（0.072 mg/kg）、T9（0.068 mg/kg）和T10（0.071 mg/kg）7个处理的镉含量均低于GB 2762-2022镉含量的限定标准（0.2 mg/kg）。与CK相比，除T3和T4处理外，其他各处理水稻籽粒镉含量均有不同程度下降，其中T6、T8、T9、T10分别较CK分别下降了61.90%、68.83%、70.56%、69.26%，差异显著（P<0.05）。

表3 不同钝化剂对水稻不同部位镉含量的影响

Table 3 Effects of different passivators on cadmium content in rice ( mg/kg )

处理 Treatment	秸秆 Straw	稻壳 Rice husk	籽粒 Seeds
CK	2.42±0.087d	0.175±0.085abc	0.231±0.079abc
T1	2.85±0.008cd	0.194±0.052ab	0.219±0.052ab
T2	3.66±0.56a	0.120±0.046bcd	0.152±0.05bcd
T3	3.52±0.273ab	0.224±0.126a	0.254±0.127a
T4	3.03±0.667bc	0.170±0.026abc	0.240±0.026ab
T5	0.97±0.1f	0.125±0.026bcd	0.143±0.026bcd
T6	0.84±0.136f	0.053±0.042d	0.088±0.046d
T7	1.17±0.187f	0.082±0.034cd	0.126±0.033cd
T8	3.79±0.176a	0.058±0.009d	0.072±0.009d
T9	1.88±0.062e	0.039±0.013d	0.068±0.012d
T10	1.91±0.37e	0.041±0.035d	0.071±0.025d

2）施用钝化剂对水稻籽粒、稻壳、秸秆镉积累量的影响。由图6A可见，水稻籽粒部分的镉积累量以T8、T9和T10处理最低，较CK分别降低了60.9%、65.2%和60.8%，均与CK存在显著差异（P<0.05）。稻壳的镉积累量（图6B）以T1和T3较高，T9处理最低，较CK下降了72.6%，与CK差异显著（P<0.05）。秸秆的镉积累量（图6C）以T5、T6、T7 3个处理为最低，与CK相比分别下降了56.4%、66.0%、53.7%，且和CK具有显著差异（P<0.05）。

图6 不同钝化剂处理下水稻不同部位镉积累量

Fig.6 Cadmium accumulation of rice under different passivators treatments

3 讨论

3.1 不同钝化剂对土壤镉形态分布及pH的影响

据Tessier等^［

16］的研究，可交换态的镉最易被植物吸收，是对植物产生镉毒害的主要形态。碳酸盐结合态、铁锰氧化物结合态和有机物态被称为生物潜在可利用态；而残渣态镉在土壤中迁移、转化的作用力弱，难以被植株吸收^{［参考文献 17

百度学术}17］。本研究中，加入钝化剂后，各生育期土壤可交换态镉在总镉中所占比例均低于CK，最高下降44.75%；碳酸盐结合态含量上升，铁锰氧化物结合态及有机物结合态的含量变化不明显；残渣态镉的比例呈现上升趋势，最高较CK增加53.85%。袁林^{［参考文献 14

百度学术}14］研究发现，施用钝化剂会使土壤中交换态镉向可氧化态和残渣态转化。本试验结果表明，钝化剂施用后，镉的形态转化发生了明显的变化，镉由活性较高的可交换态转化为活性较低的其他形态，尤其是残渣态，使土壤中镉的迁移性降低，有效地钝化了土壤中的镉，减轻了镉对植物的危害，从而抑制了植物对镉的吸收。

大量研究表明，pH和土壤镉的迁移转化、赋存形态及生物有效性等因素密切相关，pH变化是镉污染修复效果的关键因素^［

18］。H⁺的增加会置换土壤胶体吸附的重金属离子，促进土壤重金属由铁锰结合态和残渣态等非活性态向交换态和碳酸盐结合态等高活性态的转化^{［参考文献 19

百度学术}19］，因此，通过提高土壤pH降低土壤镉活性是修复镉污染土壤的最常见途径^{［参考文献 20-22}20-22］。本研究中，施加不同钝化剂均能一定程度提高土壤pH，其中T2、T6和T8处理pH上升最为显著。添加生石灰后，土壤pH上升幅度最大，其可能原因一方面是生石灰中Ca²⁺替换了土壤胶体中对H⁺吸附较大的Al³⁺，土壤盐基饱和度增加，导致土壤pH上升^{［参考文献 23

百度学术}23］。pH上升增加了土壤表面负电荷，促进了土壤胶体和黏粒负电荷对重金属离子的吸附；另一方面通过水解产生OH^-和CO₃^2-，与镉形成氢氧化物沉淀、碳酸盐沉淀或金属氧化物等溶解度较低的化合物，使镉的生物有效性降低^{［参考文献 24-25}24-25］。此外，丰富的Ca²⁺能够与Cd²⁺形成竞争机制，减少作物对镉的吸收^{［参考文献 26

百度学术}26］。有机质则是通过离子交换、吸附、螯合、絮凝和沉淀等一系列反应，与Cd形成难溶的絮凝态物质^{［参考文献 27

百度学术}27］，依靠粘土矿物对腐殖质与Cd所形成配位化合物的吸附作用实现土壤对Cd的固定^{［参考文献 28-30}28-30］，阻碍作物对Cd的吸收，最终降低Cd的毒性^{［参考文献 31

百度学术}31］。

3.2 不同钝化剂对水稻生长及镉吸收积累镉的影响

本研究中，各钝化剂均不同程度增加了水稻的产量和生物量，钝化剂处理的籽粒生物量较对照增加5.75%~25.30%，稻壳生物量提高了10.58%~42.91%。综合水稻生长指标，钝化剂效果最为显著的是T1、T2和T8。钝化剂成分大部分为有机质、硅钙肥和微生物制剂等，不同程度改善了水稻的土壤环境质量，增加了土壤的养分供应，促进了水稻的生长和发育^［

32-33］。王林等^{［参考文献 34

百度学术}34］的研究显示改性海泡石、石灰等钝化材料处理能增加油菜的总生物量，刘秀春等^{［参考文献 35

百度学术}35］研究表明，施用生物炭和生物有机肥后，盆栽水稻产量比对照也均有提升，本试验也得到了类似的结果。

水稻籽粒、稻壳和秸秆的Cd含量呈现秸秆>籽粒>稻壳的规律，籽粒镉含量在0.068~0.254 mg/kg，其中T2（0.152 mg/kg）、T5（0.143 mg/kg）、T6（0.088 mg/kg）、T7（0.126 mg/kg）、T8（0.072 mg/kg）、T9（0.068 mg/kg）和T10（0.071 mg/kg）7个处理的镉含量均低于GB 2762-2022镉含量的限定标准（0.2 mg/kg），且T6、T8、T9及T10处理籽粒镉含量分别较CK下降了61.90%、68.83%、70.56%、69.26%。水稻秸秆的镉积累量以T5、T6及T7处理为最低，与CK相比分别下降了56.4%、66.0%、53.7%。蔡秋玲等^［

36］研究发现水稻对镉的积累规律为根系>茎>叶>籽粒，本试验研究结果类似，这与镉在植物体内营养储存器官含量较低、代谢旺盛的组织器官含量较高的分布规律是一致的^{［参考文献 37

百度学术}37］。钝化剂处理除T3和T4外，均降低了水稻籽粒的镉含量，从土壤相关结果看，钝化剂的加入提高了土壤的pH，促进了土壤中的镉由活化状态转化为非活化状态，降低了镉的有效性，抑制了土壤中镉向水稻的迁移，从而降低了水稻各个组织的镉含量和积累量。

综上，镉污染土壤中添加钝化剂可以有效增加土壤的pH，改变土壤镉的赋存形态，促进活性较强的可交换态镉转变为其他相对比较稳定的形态尤其是残渣态，降低土壤中镉的有效性，减少镉向水稻地上部分的迁移和积累从而降低籽粒中镉的富集。施用钝化剂可增加水稻产量，降低水稻的镉含量。综合土壤中镉赋存形态的改变、水稻农艺性状及水稻镉含量，10种钝化剂中，镉污染土壤修复效果最好的是T2（生石灰）、T6（羊粪有机肥）和T8（猪粪有机肥）。

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